Méthode de calcul à N-corps basée sur la G0W0 : étude du couplage électron-phonon dans le C60 et développement d’une approche accélérée pour matériaux organiques 

Cette soutenance porte sur les limites de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et les moyens de surmonter celles-ci.

Dans un premier temps, nous nous intéressons aux limites dans la taille des systèmes pouvant être simulés. Ensuite, nous indiquerons comment des méthodes de pointe peuvent être utilisées pour surmonter ces dernières et simuler des systèmes de taille nanométrique. En particulier, nous étudierons le greffage de molécules de bromophényle sur les nanotubes de carbone avec ces méthodes, étant donné l’impact substantiel que pourrait avoir une meilleure compréhension de ce procédé sur l’industrie de l’électronique.

Dans un deuxième temps, les limites de précision de la DFT sont explorées. Tout d’abord, une étude quantitative de l’incertitude du couplage électron-phonon est effectuée et révèle que celle-ci est substantiellement plus élevée que celle présumée dans la littérature. Cette incertitude est ensuite étudiée dans le contexte de la méthode G0W0 et cette dernière se révèle être une alternative substantiellement plus précise que la DFT. Cette méthode présentant toutefois de sévères limitations dans la taille des systèmes traitables, différents moyens théoriques pour surmonter ces dernières sont développés et présentés dans cette thèse. La performance et la précision accrues de l’implémentation résultante laissent présager de nouvelles possibilités dans l’étude et la conception de certaines catégories de matériaux, dont les supraconducteurs, les polymères utiles en photovoltaïque organique, les semi-conducteurs, etc.